美國天然氣火炬排放的原位采樣測量揭示氮氧化物排放特征

更新時間：2024-05-13 點擊次數：2705

美國估計有1760萬人居住在距離活躍油氣井1.6公里（約1英里）的范圍內。Buonocore 等人發現2016 年的石油和天然氣排放造成了相當大的健康影響（例如，41萬次哮喘病例惡化），與臭氧和PM2.5相比，二氧化氮（NO2）是造成這些不良后果的最大因素。石油開采過程中產生的天然氣通常采用火炬燃燒的方式進行控制處理。火炬燃燒的目的是銷毀大部分碳氫化合物廢氣，將其轉化為二氧化碳（CO2）和水（H2O），從而減少現場天然氣的安全問題及其對氣候的影響。在燃燒過程中，除二氧化碳（CO2）外，還會釋放出未燃燒的碳氫化合物（如甲烷）、氮氧化物（NOx = NO + NO2）、揮發性有機化合物（VOC）、煙塵，氮氧化物的主要來源是燃料燃燒和農業土壤，各來源的相對重要性因地區而異。由于氮氧化物對健康和環境的影響，美國《清潔空氣法》要求美國環境保護局（EPA）為最常見形式的氮氧化物與二氧化氮制定《國家環境空氣質量標準》（NAAQS）。

美國天然氣火炬排放的原位采樣測量揭示氮氧化物排放特征

量化美國主要石油生產區域(包括Bakken、Eagle Ford和Permian盆地)的天然氣燃燒產生的氮氧化物(NOx)排放，研究者們旨在通過實地采樣，了解這些區域的NOx排放因子，并評估這些排放對空氣質量和氣候的影響。

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在此，研究者們對研究區域中的火炬進行了現場取樣，量化了美國主要產油區（Bakken、Eagle Ford和Permian盆地）火炬燃燒產生的氮氧化物。通過采用自下而上的核算方法以及機載、地面和衛星測量方法，對石油和天然氣行業的氮氧化物進行了調查研究，發現石油和天然氣活動導致的氮氧化物區域性升高。

圖1.美國火炬燃燒趨勢。(a) VIIRS 觀察到的燃燒位置（紅色三角形）和 F3UEL 機載采樣位置（黑色圓圈）。Bakken（紫色）、Eagle Ford（綠色）和Permian盆地（黃色）的陰影框表示相關區域。(b) 根據 VIIRS 觀測數據估算的 2012 年至 2020 年三個研究區域的耀斑量。與美國的總燃燒量（黑線）相比，這三個地區的燃燒活動占美國燃燒活動的絕大部分，并推動了美國的燃燒趨勢。

研究者們開展了兩次以燃燒為重點的機載采樣活動，分別針對Eagle Ford和Permian盆地(2020年8月25日至9月4日)以及Bakken盆地(2021年6月28日至7月15日)開展了兩次空中測量活動。他們使用裝有高精度儀器包括CH₄、CO₂(Picaro G2401-m)、NO(ECOphysics 88 NOe)、NO₂(Teledyne T5000U)以及氣象參數的小型飛機(Scientific Aviation)進行航測。飛機在火炬低空(通常200-1000米)下風方向飛行，使用火焰作為引導。調整高度直到觀察到CO₂峰值，以確保攔截到燃燒羽流。他們嘗試了多個下風航段，以增加攔截煙羽的可能性，并提供重復采樣。通過這種方式，研究者們能夠評估盆地規模的NOx生產情況。如下圖所示：

圖2. F3UEL 機載火炬采樣。(a) 2020年9月4日在Permian盆地進行的機載火炬采樣，飛行軌跡以觀測到的二氧化碳濃度著色。白色方框表示二氧化碳時間序列中峰值歸因于耀斑的位置。(b) 二氧化碳（上）、氮氧化物（中）和甲烷（下）的相應濃度時間序列（相對于該站點的采樣開始時間），其中紅色方格表示從二氧化碳信號中得出的耀斑峰值。

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流域級氮氧化物排放量估算：使用我們通過觀察得出的特定流域排放因子和特定流域熱值假設計算的氮氧化物燃燒排放量與使用監管機構和FOG清單中使用的數值計算的類似排放量進行了比較（圖3）。為了進行比較，對 FOGinventory 進行了更新，以納入 VIIRS 提供的 2020 年和 2021 年年度燃燒量輸入。我們的分析結果與使用EPA和FOG假設的Eagle Ford燃燒氮氧化物排放量相當。然而，對于Permian盆地和Bakken地區，我們的排放量估計值是基于 EPA 和 FOG 數值的兩倍。

圖3. 2020年流域級燃燒氮氧化物排放估算，比較假定排放因子（X 軸）和氣體熱值（綠色：FOG值，26700± 14000 Btu/m3 ；藍色：本文使用的流域特定值）的影響。

我們截獲的大部分燃燒羽流都在TCEQ采用的排放因子范圍內（0.0485-0.138 lb NOx/MMBtu）；然而，在Bakken和Permian（見圖2）觀察到的分布尾部較重，導致盆地平均排放因子比 EPA 和 FOG 清單采用的值大2-3 倍。

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G2401-m儀器被用于機載連續測量CO2濃度。如圖2所示Picarro G2401-m儀器的數據，其中顯示了在Permian盆地進行的一次燃燒羽流采樣飛行軌跡，以及相應的CO2、NOx和CH4的時間序列。這些數據用于確定燃燒羽流的CO2峰值，從而支持研究者們對NOx排放因子的估計。這些數據支持了研究的結論，即在Bakken和Permian盆地，NOx排放因子的分布呈現出重尾特性，這意味著盆地平均排放因子是EPA使用的值的2-3倍。此外，通過將這些數據與衛星評估的燃燒體積相結合，研究者們發現，20%-30%的燃燒器貢獻了80%盆地范圍內的NOx排放。這些發現表明，通過其他氣體捕獲方法減少燃燒體積，石油和天然氣的NOx排放量將會對當前庫存數據產生更大的影響。

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Picarro G2401-m 高精度溫室氣體濃度分析儀，可同時測量四種氣體（CO、CO₂、CH₄和H₂O），精度、準確度和便攜性。G2401-m可在高海拔地區測量，屬于優秀的機載儀器。G2401-m采用光腔衰蕩光譜（CRDS）技術，以達十億分之一（ppb）的靈敏度測量氣體濃度，其漂移可忽略不計。而且，Picarro的算法可以對CO、CH₄和CO₂的濃度自動進行水汽影響校正。

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