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摘要
人為排放是大氣甲烷(CH4)水平增加的主要來源。然而，對人為CH4排放的估算在全球和區域尺度上仍然具有很大的不確定性。CH4同位素源特征δ13C和δ2H的差異有助于限制不同源的貢獻(例如，化石、廢物、農業)。上西里西亞煤盆地(USCB)是歐洲最大的CH4排放區之一，從50多個煤礦通風井、垃圾填埋場和污水處理廠排放了500多噸甲烷。在2018年6月的CoMet（二氧化碳和甲烷任務）活動期間，使用包括飛機和汽車在內的各種平臺進行了甲烷觀測以量化這些排放。除了采用連續采樣監測大氣甲烷濃度外，還從通風井內部和周圍(1-2公里)以及高空和遠程研究飛機(HALO)和DLR Cessna Caravan飛機上采集了大量空氣樣本，并在實驗室分析了CH4的同位素組成。
本文主要介紹USCB甲烷樣品的同位素分析，分析在小型飛機上采集的新樣本，并與已經公布的地面樣本進行比較，以確定煤炭開采和廢物處理對USCB甲烷總排放量的貢獻。
數據和方法
在2018年初夏（5月至6月）期間，部署幾架飛機共進行了10次飛行（圖1）并結合地面儀器來廣泛調查USCB的甲烷排放。飛行日期是根據天氣情況選擇的——晴朗的天氣，盡可能少的云層和穩定的風力條件很重要——以簡化質量平衡分析。根據風向，USCB的不同部分被定位，目的是確定整個USCB及其部分的排放估算。這些飛行被設計為質量平衡飛行，飛行過程首先在行星邊界層（PBL）內沿上風方向進行，然后在源頭下風向進行幾個飛行段，其中最高的一個剛好在PBL上方。質量平衡飛行的最佳時間是在下午，此時PBL達到最大范圍并且在垂直方向上混合良好。
圖1：飛行軌跡，標記了排放數據集中的煤礦通風井和JAS樣本位置。
圖2：帶有通風井的USCB地圖，這些框標記了不同飛行的大致目標區域。
在DLR Cessna Caravan飛機上安裝一個帶有干燥裝置和12個體積為1L的玻璃燒瓶的空氣采樣器，在德國耶拿的馬克斯·普朗克生物地球化學研究所對兩個采樣器收集的樣品進行痕量氣體濃度的分析，記錄采樣方法以及分析參數和不確定性的詳細信息。我們報告了常規δ表示法中的同位素比值為δ13C=[13RSA/13RST?1]和δ2H=[2RSA/2RST?1]，其中13Ri和2Ri分別是樣品(i=SA)和國際標準(i=ST)的13C/12C和D/H比值。國際標準以Vienna Pee Dee Belemnite（VPDB）作為δ13C值的標準和維也納標準平均海水（VSMOW）作為δ2H值的標準。
在USCB的九次飛行中，總共成功收集了62個燒瓶樣品。根據采樣位置將樣品分為三類：自由對流層（FT）、流入（IN）和流出/羽流（PL）。在PBL上方采集的樣本被歸類為自由對流層。流入和流出樣本是在PBL內采集的，如果它們是在USCB煤礦的上風處采集的，則被歸類為流入，如果它們是在USCB煤礦的下風處取樣，則被歸類為流出。我們的數據集總共包括15個FT樣本、8個IN樣本和32個PL樣本，并在這里發布。
2.2地面樣品
在地面，團隊從幾個移動平臺進行采樣。礦井通風井內部和周圍的空氣樣本被裝在Supelco Flexfoil袋中。然后通過烏得勒支海洋和大氣研究所（IMAU）的連續流動同位素比質譜法進行分析痕量氣體濃度和同位素組成分析。
此外，還使用Picarro G2201-i光腔衰蕩光譜儀（CRDS）從測量車觀測到的一些CH4羽流來確定δ13C。最后，將無人機的活性空氣核心樣品裝入采樣袋中，并分析CH4同位素組成。
結果與討論
對于三個類別（FT、IN和PL），我們確定了所有飛行的平均同位素特征（圖3），對于PL樣本，也確定了單個飛行的平均同位素特征（圖4）。
圖3：飛機樣品的基林圖δ13C（a）和δ2H（b）包括自由對流層（FT）、流入（IN）和流出/羽流（PL）三種狀態的源特征和Pearson相關系數（R)
圖4：三種模式(自由對流層(FT)、流?(IN)和流出/?流(PL))以及每次??的PBL樣本的機載樣品和衍?的CH4同位素源特征。數字表?飛行號，符號表??標區域。彩?區域表?化?燃料(灰?)和現代微?物(綠?)的典型源特征范圍。
地面團隊于2018年和2019年在USCB進行了廣泛的CH4同位素采樣。從附近(1-2公里)和豎井內的樣品中獲得了USCB內各個來源的特征。還調查了一個牛場、兩個垃圾填埋場、一些沙井和一個廢水處理設施的生物源排放。雖然在主要研究區以東約100公里的Kraków收集了一些生物樣品，但我們希望它們也能代表USCB中類似類型的來源。從不同日期采集的樣品中獲得的煤礦甲烷特征在δ2H的50‰范圍內變化很大，在δ13C的10‰范圍內變化很大(圖5)。在一個礦井中，由于地理結構的原因，同位素特征也不同。通風甲烷的特征性質也隨時間而變化，因為在挖掘過程中，礦井不同深度的長壁被打開或關閉。在Pniówek礦井，除了在附近采集的樣本外，還在通風井內采集了一些δ13C樣本。所有樣品的特征都在同一范圍內。因此，外部樣本的特征可變性是可靠的。對于每個豎井，平均特征是根據個別日期的結果計算出來的。通風井的δ2H特征大多在?200‰?160‰范圍內。δ13C平均值在?60‰?42‰之間，有一個異常值在?38‰。
圖5：EMID中公布的地面樣品中單個煤礦通風豎井的特征。
圖6：地面樣品的平均煤礦通風豎井特征與緯度和經度的關系，以檢測USCB內特征中的空間梯度。在圖例中給出了相關系數。
圖7：單個設施特征的雙同位素圖，以及從飛機上得出的三種狀態（自由對流層（FT）、流入（IN）和流出/羽流（PL））的USCB特征以及其他USCB文獻特征。誤差線表示標準偏差。藍色區域顯示了煤層內游離氣體的特征范圍。灰色和綠色陰影區域分別顯示了EMID化石燃料和現代微生物甲烷來源的平均特征范圍。
總結和結論
在大氣中溫室氣體濃度不斷上升以及各國試圖減少相關排放的情況下，定位、量化和減輕人為活動造成的溫室氣體排放非常重要。CH4同位素源特征δ13C和δ2H的差異有助于限制不同的源貢獻（例如:化石、熱成因或生物成因）。本研究證實了δ2H-CH4觀測對甲烷源解析的重要性，在熱成因和生物成因混合的地區尤其如此。這些結果應該通過在USCB和其他人口中心對δ2Hbio特征的更多觀察來證實。
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